使用配备 Coherent Astrella® 的 KMLabs XUUS4₄™ 实现 25-50 纳米波长的超快相干 EUV

简介

激光器的发明彻底改变了近几十年来科学技术的面貌。与此类似，最近开发的波长大幅缩短的桌面级相干激光源、EUV 和软 X 射线也可能会对需要在这些短波长下具有类似激光性能的科学和技术应用产生变革性影响。相干 EUV 是通过高峰值功率超快激光器驱动的高次谐波发生 (HHG) 过程产生的。^[1]HHG 光源的应用包括 EUV 平版印刷术、光谱学、显微镜以及^[2]分子级^[3]磁性^[4,5]材料、^[6]和纳米系统的动态研究。^[7,8]根据应用要求，HHG 光源特性可以进行定制，以获得高达 30 meV/0.1 nm 的阿秒时间分辨率或能量/光谱分辨率，^[9-11]或实现空间分辨率高达 12 nm 的相干成像。^[2]

在 HHG 过程中，强飞秒激光聚焦到气体介质中，气体就会在场电离过程中会产生高次谐波。^[12]然而，优化实现 HHG 源并不意味着只需将光聚焦到气体射流或气室中即可：转换为 EUV 的效率取决于多个参数，并且可能存在几个数量级的变化。在早期的实验中，目标只是观察高次谐波的产生，这种优化（相位匹配）并非关键因素。但随着这些光源被用于更具挑战性的现实应用中，实现尽可能高的通量对于成功而言越来越重要。过去，科学家常常仅仅花费 1-3 年的时间就能实现一种光源。即便如此，在 EUV 中进行通量测量仍然很困难且容易出错，导致光源可能未经过优化且功率不足，从而阻碍了所需应用的成功。成功实施基于 HHG 的 EUV 光源需要采用全面的方法来简化通量和光谱测量，并实现可靠的 EUV 通量规格。

KMLabs 开发了通过空心波导中的相位匹配转换来提高 EUV 生成效率的技术^[13-15]，并在其商用 XUUS₄™ 产品中进一步优化了该技术。^[16]主力 HHG“桌面 X 射线激光”系统的三个关键要素是：(1) 强大的高平均功率、高重复率飞秒驱动激光器；(2) 用于产生高次谐波的优化实施差动泵浦气体靶几何结构；(3) EUV 传输系统，旨在最大限度减少损失并管理热负荷。这样就有可能为应用提供稳定的高质量输出光束。KMLabs 数年来一直提供 XUUS₄™ 系统，作为与 Dragon™ 和 Wyvern™ 超快激光系统完全集成的指定系统；但是，XUUS₄™ 和光束线系统可由其他具有适当脉冲持续时间、光束质量和稳定性规格的高质量超快激光器（例如 Coherent Astrella®）驱动。 

测试简介 

用于测试的配置如图 1 所示，由 Coherent Astrella®、KMLabs XUUS₄ ™ 和模块化 EUV 成像光谱仪光束线组成，该光束线是 KMLabs 的几种标准光束线配置之一。在这里，我们总结了测试结果，并表明这种配置可以在高达 ~50 eV (~30 nm) 的光子能量范围内以通量水平产生稳定的 EUV 光输出，从而实现广泛的科学应用。整个系统，包括激光器、XUUS₄ ™ 和光束线，可以占满单个中等尺寸的光学台（~5x10 英尺）。 

2.1 Coherent Astrella®

Coherent Astrella® 放大器激光系统是一款工业级一体式超快钛宝石激光放大器，采用 HALT/HASS 技术开发和构建，具有高可靠性和可信赖的性能。在 800 nm 波长下，它的每个脉冲可产生高达 7 mJ 的能量，脉冲宽度 < 35 fs，重复率为 1 kHz（表 1）。所有激光部件均位于紧凑的 (26 cm x 79 cm x 125 cm) 激光头中，包括 Vitara® 振荡器、展宽器、带有 Coherent Revolution® Q 开关掺钕氟化锂钇激光器的再生放大器，最后是脉冲压缩器。Astrella® 的设计经过广泛测试，具备良好的可靠性，能够长期稳健运行。

2.2 KMLabs XUUS₄ ™

KMLabs XUUS₄ ™ 是一款高度工程化的 HHG 光源和光束线系统，用户可在安装后一天内生成相干 EUV 光。XUUS₄ ™ HHG 光源产生具有极佳佳转换效率的 EUV，而光束线模块则最大限度降低了损耗和提高了灵活性，并提供广泛的用户定制选项，从而极大地简化了光束到实验的传输。这种方法降低了进入激光科学技术这一令人兴奋的新应用领域的门槛。

KMLabs 的 XUUS₄ ™ 系统构建在坚固的单一光机械平台上。它采用 ~0.1- 6 mJ 能量、1-100 kHz 重复率飞秒 (~<50 fs) 的激光束作为输入，并且根据 XUUS₄™ 配置和驱动激光器参数，产生波长范围为 2 至 50 nm 的相干 EUV 或软 X 射线束。KMLabs XUUS₄ ™ 将泵浦光聚焦到充气空心波导^[13-15]中，使激光在较长的长度上保持高强度聚焦，同时还在激光束和气流路径之间提供 100% 的重叠。XUUS₄™ 采用专有的 HHG 波导盒设计来实施这项专利技术。优化的差压泵浦将气体使用量降至最低，甚至可以经济地使用昂贵的 HHG 气体，例如氖、氪和氙。波导中产生的 EUV 在通过高效差动泵浦产生的真空路径中传播，以避免所产生的光被重新吸收。与气体喷射相比，气体消耗量要低几个数量级，并且差动泵浦可以优化目标压力，同时最大限度减少包括氦在内的任何气体的真空泵负载（这种气体需要约 1 个大气压的高目标压力，而使用其他配置时该压力无法有效维持）。不同的气体产生针对不同光谱区域进行优化的 HHG 光谱，其中氙/氪最适合较长波长/较低光子能量，而氦最适合较短波长（即 13.5 nm）。

由于 HHG 的转换效率在很大程度上取决于峰值强度（即短脉冲、可紧聚焦的光束，M² ~1、最小 ASE），因此在将最佳光束传递到焦点时也要小心。XUUS 的专利激光束管理系统可在长期运行中保持光源的位置和通量稳定性。这是通过计算机辅助自动激光束对准和指向稳定系统实现的。它还包括一个方便的实时激光束参数监控和记录系统。因此，EUV 光源的指向稳定性超过了驱动激光器的指向稳定性性能 — 这是在 EUV 波长下实现可靠对准的关键要求。出色的长期和短期稳定性造就了迄今为止稳定性、可用性最好的 HHG 源。这样一来，用户就可以将光源视为真正的桌面“X 射线激光器”，而不是其本身的实验。

检测结果

作为一项合作，KMLabs 和 Coherent 在圣克拉拉的 Coherent 工厂使用生产型 Astrella® 激光器和 XUUS₄™ 进行了 HHG 测量。在对 Astrella® 输出进行初步特性测试并使用望远镜调整输入光束尺寸后，XUUS₄™ 的安装大约花费了一天的时间。

我们将用于实现 HHG 的组合 XUUS/Astrella® 分为两个波长区域进行评估：a) 在氩气中产生的“近 EUV”光谱，光谱峰值位于 35 nm；b) 在氦气中产生的“深 EUV”光谱，光谱峰值位于 13.5 nm。对于情况 (a)，Astrella® 激光器的最佳脉冲能量为 1.5 mJ，而对于情况 (b)，则为 6 mJ。值得注意的是，EUV 生成不需要 Astrella® 激光器的全部输出，因此很大一部分脉冲能量可以保留用于其他目的，例如泵浦 OPA 用于泵浦探测实验。

表 2 总结了测量的关键 EUV 参数。为了获得通量的定量测量结果，我们使用了交叉参考 NIST 可追踪 EUV 光电二极管的 EUV 敏感 CCD 相机，以及具有先前测得吞吐量的光束线元件。光束线测试配置和校准方法在附录 A 中有更详细的描述。

情况 (a) 和 (b) 获得的 EUV 光谱分别如图 2 和图 4 所示，而 EUV 光束功率和指向稳定性如图 3 所示。EUV 光谱的形状是多种因素导致的结果，包括当发射明亮且相位匹配时，脉冲期间激光的峰值强度、氩气中较长波长的再吸收以及铝滤光片的透射（铝滤光片用于抑制基波和低次谐波）。使用氩气记录的频谱如图 2 所示，由奇次谐波（第 17-27）组成，峰值位于第 23。探测器测量的通量对应于第 23 谐波 35 nm (hν = 35 eV) 波长 1.2x10¹¹ (+/-20%) 光子/秒/谐波源处的通量。检测器上测得的通量为 2.1x10⁷ ph/sec，在这种情况下，使用了非常厚的高损耗铝薄膜滤光片来衰减光束，以避免检测器饱和并确保准确测量。

在使用 EUV 光的设置实验中，光源处的通量与可提供给实验的通量之间可能差异非常大。即使在高度优化的光束线中，光学损耗也通常为吞吐量的 0.1% - 10%。确切的值取决于用于重新聚焦或选择特定波长的光学器件的吞吐量，以及用于阻挡任何可见光/近红外光的薄膜滤光片的吞吐量（当使用对所有波长敏感的 CCD 等检测器时必须使用）。实际实验应用的特性将决定光束传输系统所需的吞吐量，并且在任何实验吞吐量和可行性的计算中都必须加以考虑。

图 4 显示了获得的情况 (b) 光谱（使用氦气的高能 HHG）。这种情况下，光谱在 13.5 nm 附近达到峰值，优化后的通量确定为 ~1.5 x 10⁷光子/秒/谐波，基于检测器测得通量为 5.3x10⁴ 光子/秒的光源处。因此，使用 Astrella® 可以实现 13.5 nm (92 eV) 的 HHG。然而，该通量比 35 nm 处的通量低几个数量级。这种操作模式可能适合一些初步光谱研究，用户应该期望使用 XUUS₄™ /Astrella® 设置主要用于最高 hν~50 eV 的 HHG。

总结和结论

XUUS₄™ 系统是科罗拉多大学 Kapteyn/Murnane 小组 20 多年辛勤工作的结晶，该小组不断开拓进取，1) 开发出了能够产生 20-30 fs 脉冲的超快激光放大器系统，2) 开展探索高次谐波产生过程的基本物理原理的研究，以及 3) 在最严苛的应用（如高保真 EUV 成像）中利用 HHG 光的实验方法。上面总结的测试结果为 Coherent Astrella® 用户在将激光与 KMLabs XUUS₄™ 结合使用时的预期结果提供了坚实的基础。

参考文献

1. A Rundquist, CG Durfee, 3rd, Z Chang, C Herne, S Backus, MM Murnane, and HC Kapteyn, "Phasematched generation of coherent soft X-rays," Science 280(5368), 1412-1415 (1998).

2. DF Gardner, M Tanksalvala, ER Shanblatt, X Zhang, BR Galloway, CL Porter, R Karl Jr, C Bevis, DE Adams, HC Kapteyn, MM Murnane, and GF Mancini, "Subwavelength coherent imaging of periodic samples using a 13.5 nm tabletop high-harmonic light source," Nat Photon 11(4), 259-263 (2017). dx.doi.org/10.1038/nphoton.2017.33.

3. E Gagnon, P Ranitovic, A Paul, CL Cocke, MM Murnane, HC Kapteyn, and AS Sandhu, "Soft x-ray driven femtosecond molecular dynamics," Science 317(5843), 1374-1378 (2007). 

4. D Rudolf, C La-O-Vorakiat, M Battiato, R Adam, JM Shaw, E Turgut, P Maldonado, S Mathias, P Grychtol, HT Nembach, TJ Silva, M Aeschlimann, HC Kapteyn, MM Murnane, CM Schneider, and PM Oppeneer, "Ultrafast magnetization enhancement in metallic multilayers driven by superdiffusive spin current," Nature Communications 3, 1037 (2012). dx.doi.org/10.1038/ncomms2029

5. S Mathias, C La-O-Vorakiat, P Grychtol, P Granitzka, E Turgut, JM Shaw, R Adam, HT Nembach, ME Siemens, S Eich, CM Schneider, TJ Silva, M Aeschlimann, MM Murnane, and HC Kapteyn, "Probing the timescale of the exchange interaction in a ferromagnetic alloy," Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 109(13), 4792-4797 (2012). dx.doi.org/10.1073/pnas.1201371109

6. C Chen, ZS Tao, A Carr, P Matyba, T Szilvasi, S Emmerich, M Piecuch, M Keller, D Zusin, S Eich, M Rollinger, WJ Youa, S Mathias, U Thumm, M Mavrikakis, M Aeschlimann, PM Oppeneer, H Kapteyn, and M Murnane, "Distinguishing attosecond electron-electron scattering and screening in transition metals," Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 114(27), E5300-E5307 (2017). dx.doi.org/10.1073/pnas.1706466114

7. KM Hoogeboom-Pot, E Turgut, JN Hernandez-Charpak, JM Shaw, HC Kapteyn, MM Murnane, and D Nardi, "Nondestructive Measurement of the Evolution of Layer-Specific Mechanical Properties in Sub-10 nm Bilayer Films," Nano Letters 16(8), 4773-4778 (2016). dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.6b00606.

8. KM Hoogeboom-Pot, JN Hernandez-Charpak, X Gu, TD Frazer, EH Anderson, W Chao, RW Falcone, R Yang, MM Murnane, HC Kapteyn, and D Nardi, "A new regime of nanoscale thermal transport:Collective diffusion increases dissipation efficiency," Proceedings of the National Academy of Sciences 112, 4846-4851 (2015). dx.doi.org/10.1073/pnas.1503449112.

9. S Eich, A Stange, AV Carr, J Urbancic, T Popmintchev, M Wiesenmayer, K Jansen, A Ruffing, S Jakobs, T Rohwer, S Hellmann, C Chen, P Matyba, L Kipp, K Rossnagel, M Bauer, MM Murnane, HC Kapteyn, S Mathias, and M Aeschlimann, "Time- and angle-resolved photoemission spectroscopy with optimized high-harmonic pulses using frequency-doubled Ti:Sapphire lasers," Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 195, 231-236 (2014). dx.doi.org/10.1016/j.elspec.2014.04.013.

10. D Popmintchev, C Hernandez-Garcia, F Dollar, C Mancuso, JA Perez-Hernandez, M-C Chen, A Hankla, X Gao, B Shim, AL Gaeta, M Tarazkar, DA Romanov, RJ Levis, JA Gaffney, M Foord, SB Libby, A JaronBecker, A Becker, L Plaja, MM Murnane, HC Kapteyn, and T Popmintchev, "Ultraviolet surprise:Efficient soft x-ray high-harmonic generation in multiply ionized plasmas," Science 350(6265), 1225- 1231 (2015). 

11. T Popmintchev, M-C Chen, D Popmintchev, P Arpin, S Brown, S Ališauskas, G Andriukaitis, T Balčiunas, OD Mü cke, A Pugzlys, A Baltuška, B Shim, SE Schrauth, A Gaeta, C Hernández-García, L Plaja, A Becker, A Jaron-Becker, MM Murnane, and HC Kapteyn, "Bright Coherent Ultrahigh Harmonics in the keV X-ray Regime from Mid-Infrared Femtosecond Lasers," Science 336(6086), 1287-1291 (2012). dx.doi.org/10.1126/science.1218497.

12. JL Krause, KJ Schafer, and KC Kulander, "HIGH-ORDER HARMONIC-GENERATION FROM ATOMS AND IONS IN THE HIGH-INTENSITY REGIME," Physical Review Letters 68(24), 3535-3538 (1992). dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.68.3535.

13. CG Durfee III, A Rundquist, HC Kapteyn, and MM Murnane, "Guided wave methods and apparatus for nonlinear frequency generation," US Patent #6,151,155 (2000).

14. T Popmintchev, D Popmintchev, MM Murnane, and H Kapteyn, "Method for phase-matched generation of coherent VUV, EUV, and x-ray light using VUV-UV-VIS lasers," US Patent #61/873,794 (Notice of Allowance, 2015).

15.TV Popmintchev, DV Popmintchev, MM Murnane, and HC Kapteyn, "Generation of VUV, EUV, and Xray Light Using VUV-UV-VIS Lasers," (Google Patents, 2017).

16. KMLabs, "XUUS™ Coherent EUV and Soft X-Ray Source" (2017), retrieved 11/12/2017, https://kmlabs.com/product/xuus/.

附录 A：EUV 通量测量方法

为了精确测量 HHG 通量，KMLabs 采用了图 5 所示的光束线配置。在精确测量 HHG 通量的过程中，可能会遇到许多陷阱，其中最主要的是要阻止所有背景光照射到探测器上，包括 800 nm 基本驱动激光波长的背景光，以及在探测器探测范围内但在光谱分辨波长范围之外的谐波波长的背景光。KMLabs 制定了严格的程序来防止错误测量。在最严格的流程中，使用经过 NIST 校准的光电二极管测量 HHG 光束中的总通量，随后将光谱分散到 CCD 上，以确定每个谐波阶次的通量。

在这组测量值中，CCD 检测器在 KMLabs 与经过 NIST 校准的二极管进行了交叉校准，并使用 CCD 确定了通量测量值。不同光谱区域校准使用的光束线配置略有不同。例如，在图 2 的光谱中，使用表 3 中列出的配置隔离了 30-50 纳米的光谱。

任何薄金属滤光片中都会存在小孔，造成 800 nm 泄漏，为避免这一点，使用了两个滤光片。此外，由于氧化作用会使这些滤光片的通过率随时间而降低，因此采用了排列成一条线三层滤光片。其中任何两个滤光片都足以阻挡带外辐射，从而可以精确测量每个滤光片在相关光谱区域内的总透射率。分散光谱通过 CCD 进行表征，单个光谱峰的通量通过该检测器测得的综合计数进行估算，并与之前使用 NIST 校准二极管测得的通量进行交叉比对。再考虑光束线的效率，就可以反推出光源处的通量。表 4 列出了 13.5 nm 光谱测量的光束线参数。