使用配备 Coherent Astrella® 的 KMLabs XUUS4₄™ 实现 25-50 纳米波长的超快相干 EUV

简介

激光器的发明彻底改变了近几十年来科学技术的面貌。与此类似，最近开发的波长大幅缩短的桌面级相干激光源、EUV 和软 X 射线也可能会对需要在这些短波长下具有类似激光性能的科学和技术应用产生变革性影响。相干 EUV 是通过高峰值功率超快激光器驱动的高次谐波发生 (HHG) 过程产生的。^[1]HHG 光源的应用包括 EUV 平版印刷术、光谱学、显微镜以及^[2]分子级^[3]磁性^[4,5]材料、^[6]和纳米系统的动态研究。^[7,8]根据应用要求，HHG 光源特性可以进行定制，以获得高达 30 meV/0.1 nm 的阿秒时间分辨率或能量/光谱分辨率，^[9-11]或实现空间分辨率高达 12 nm 的相干成像。^[2]

在 HHG 工艺中，强烈飞秒激光器被聚焦到气体介质中，在气体场电离过程中产生高谐波。^【12】 然而，优化实施 HHG 源不仅仅是将光聚焦到气体射流或电池中：转换为 EUV 的效率取决于多个参数，并且可能因数量级而异。在早期的实验中，目标只是观察高次谐波的产生，这种优化（相位匹配）并非关键因素。但随着这些光源被用于更具挑战性的现实应用中，实现尽可能高的通量对于成功而言越来越重要。过去，科学家常常仅仅花费 1-3 年的时间就能实现一种光源。即便如此，EUV 中的通量测量仍然非常困难且容易出错，因此源可能大大未优化且功率不足，从而无法在所需的应用中取得成功。 成功实施基于 HHG 的 EUV 源需要一种 全面的方法，简化通量和频谱测量，并实现可靠的 EUV 通量规格。

KMLabs 开发了通过在中空波导中进行相位匹配转换来提高 EUV 生成效率的技术 ^【13-15】，并进一步优化了其商业 XUUS₄dermax 产品线中的技术。^【16】 主力 HHG“台式 X 射线激光器”系统的三个关键要素是：（1） 强大的高平均功率、高重复率飞秒驱动激光器；（2） 用于高谐波产生的最佳实施、差动泵浦气体目标几何形状；以及 （3） EUV 输送系统，旨在最大限度地减少损耗并管理热负荷。这样就有可能为应用提供稳定的高质量输出光束。KMLabs 多年来一直将其 XUUS₄ 高意系统作为完全集成和指定的 系统与 Dragon 高意和 Wyvern 高意超快激光器系统一起提供；然而，XUUS₄  高意和光束线系统可以由其他高质量的超快激光器驱动，例如 Coherent Astrella®，具有适当的脉冲持续时间、光束质量和稳定性规格。 

测试概述 

用于测试的配置如图 1 所示。它由 Coherent Astrella®、KMLabs XUUS₄  和模块化 EUV 成像光谱仪光束线组成，后者是 KMLabs 的几种标准光束线配置之一。在这里，我们总结了测试结果，并表明这种配置可以在高达 ~50 eV (~30 nm) 的光子能量范围内以通量水平产生稳定的 EUV 光输出，从而实现广泛的科学应用。整个系统，包括激光器、XUUS₄ {{ 和光束线，都占用单个中等尺寸的光学台 （~5’x10’）。 

2.1 Coherent Astrella®

Coherent Astrella® 放大器激光系统是一款工业级一体式超快钛宝石激光放大器，采用 HALT/HASS 技术开发和构建，具有高可靠性和可信赖的性能。在 800 nm 波长下，每个脉冲可产生高达 7 mJ，重复频率为 1 kHz 时脉冲宽度 < 35 fs（表 1）。所有激光部件均位于紧凑的 (26 cm x 79 cm x 125 cm) 激光头中，包括 Vitara® 振荡器、展宽器、带有 Coherent Revolution® Q 开关掺钕氟化锂钇激光器的再生放大器，最后是脉冲压缩器。Astrella® 的设计经过广泛测试，具备良好的可靠性，能够长期稳健运行。

2.2 KMLabs XUUS₄  高意

KMLabs  XUUS₄  高意是一种高度工程化的 HHG 源和光束线系统，允许用户在安装后一天内产生相干的 EUV 光。 XUUS₄ }{ TM HHG 源可产生具有最佳转换效率的 EUV，而光束线模块可显著简化光束向实验的传输，同时具有最小损耗、最大灵活性和广泛的用户定制。这种方法降低了进入激光科学技术这一令人兴奋的新应用领域的门槛。

KMLabs 的  XUUS₄ NX 系统建立在一个坚固的光学机械平台上。它需要约 0.1- 6 mJ 能量，1-100 kHz 重复频率飞秒 （~<50 fs） 激光束作为输入，并且根据  XUUS₄ }--> 配置和驱动激光器参数，产生波长范围为 2 至 50 nm 的相干 EUV 或软 X 射线束。KMLabs  XUUS₄  将泵浦光聚焦到气体填充的中空波导^【13-15】中，该波导使激光器在较长长度上保持高强度聚焦，同时还在激光束路径和气流之间提供 100% 重叠。 XUUS₄ CONNECT 采用专有的 HHG 波导滤筒设计，以实施这项专利技术。优化的差压泵浦将气体使用量降至最低，甚至可以经济地使用昂贵的 HHG 气体，例如氖、氪和氙。波导中产生的 EUV 在通过高效差动泵浦产生的真空路径中传播，以避免所产生的光被重新吸收。与气体喷射相比，气体消耗量要低几个数量级，并且差动泵浦可以优化目标压力，同时最大限度减少包括氦在内的任何气体的真空泵负载（这种气体需要约 1 个大气压的高目标压力，而使用其他配置时该压力无法有效维持）。不同的气体产生针对不同光谱区域进行优化的 HHG 光谱，其中氙/氪最适合较长波长/较低光子能量，而氦最适合较短波长（即 13.5 nm）。

由于 HHG 的转换效率在很大程度上取决于峰值 强度（即短脉冲、M² ~1 的可紧密聚焦光束、最小 ASE），因此在将最佳光束传递到焦点时也要小心。XUUS 专有的激光束管理系统可在长期操作中保持光源的位置和通量稳定性。 这得益于计算机辅助的自动激光束对准和指向稳定系统。它还包括一个方便的实时激光束参数监控和记录系统。因此，EUV 光源的指向稳定性超过了驱动激光器的指向稳定性性能 — 这是在 EUV 波长下实现可靠对准的关键要求。出色的长期和短期稳定性造就了迄今为止稳定性、可用性最好的 HHG 源。这样一来，用户就可以将光源视为真正的桌面“X 射线激光器”，而不是其本身的实验。

检测结果

作为一项合作，KMLabs 和 Coherent 在圣克拉拉的 Coherent 工厂使用生产型 Astrella® 激光器和 XUUS₄™ 进行了 HHG 测量。在对 Astrella® 输出进行初步特性测试并使用望远镜调整输入光束尺寸后，XUUS₄™ 的安装大约花费了一天的时间。

我们评估了 HHG 的组合 XUUS/Astrella®，分为两个波长区域：a） 在氩气中生成的“近 EUV”光谱，光谱峰值约为 35 nm；b） 在氦气中生成的“深 EUV”光谱，光谱峰值为 13.5 nm。对于情况 a） 发现 Astrella® 激光器的最佳脉冲能量为 1.5 mJ，而对于情况 b） 则为 6 mJ。  需要注意的是，EUV 产生不需要 Astrella® 激光器的全输出，因此可以保留相当一部分脉冲能量用于其他目的，例如泵浦 OPA 进行泵浦探针实验。

表 2 总结了测量的关键 EUV 参数。为了获得通量的定量测量，我们使用了交叉参考 NIST 可追踪 EUV 光电二极管的 EUV 敏感 CCD 相机，以及具有先前测量的吞吐量的光束线元件。光束线测试配置和校准方法在附录 A 中有更详细的描述。

针对情况 a） 和 b） 获得的 EUV 光谱分别如图 2 和图 4 所示，而 EUV 光束功率和指向稳定性如图 3 所示。EUV 光谱的形状是由几个因素造成的，包括发射明亮且相位匹配的脉冲期间激光器的峰值强度、氩气中较长波长的重新吸收以及铝滤光片的传输，这些因素用于拒绝基本和低阶谐波。使用氩气记录的频谱如图 2 所示，由奇次谐波（第 17-27）组成，峰值位于第 23。探测器测量的通量对应于第 23 谐波 35 nm (hν = 35 eV) 波长 1.2x10¹¹ (+/-20%) 光子/秒/谐波源处的通量。检测器上测得的通量为 2.1x10⁷ ph/sec，在这种情况下，使用了非常厚的高损耗铝薄膜滤光片来衰减光束，以避免检测器饱和并确保准确测量。

在使用 EUV 光的设置实验中，光源处的通量与可提供给实验的通量之间可能差异非常大。即使在高度优化的光束线中，光学损耗也通常为吞吐量的 0.1% - 10%。确切的值取决于用于重新聚焦或选择特定波长的光学器件的吞吐量，以及用于阻挡任何可见光/近红外光的薄膜滤光片的吞吐量（当使用对所有波长敏感的 CCD 等检测器时必须使用）。实际实验应用的特性将决定光束传输系统所需的吞吐量，并且在任何实验吞吐量和可行性的计算中都必须加以考虑。

图 4 显示了获得的情况 (b) 光谱（使用氦气的高能 HHG）。在这里，光谱达到接近 13.5 nm 的峰值，基于检测器处测得的 5.3x10⁴ ph/sec 的通量，在光源处确定优化后的通量 约为 1.5 x 10⁷ 光子/sec/谐波。因此，使用 Astrella® 可以实现 13.5 nm (92 eV) 的 HHG。然而，该通量比 35 nm 处的通量低几个数量级。这种操作模式对于一些初步光谱研究可能很有用，用户应该期望主要将 XUUS₄ 高意 /Astrella® 设置用于高达 hν~50 eV 的 HHG。

总结和结论

XUUS₄™ 系统是科罗拉多大学 Kapteyn/Murnane 小组 20 多年辛勤工作的结晶，该小组不断开拓进取，1) 开发出了能够产生 20-30 fs 脉冲的超快激光放大器系统，2) 开展探索高次谐波产生过程的基本物理原理的研究，以及 3) 在最严苛的应用（如高保真 EUV 成像）中利用 HHG 光的实验方法。上面总结的测试结果为 Coherent Astrella® 用户在将激光与 KMLabs XUUS₄™ 结合使用时的预期结果提供了坚实的基础。

参考文献

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10. D Popmintchev、C Hernandez-Garcia、F Dollar、C Mancuso、JA Perez-Hernandez、M-C Chen、A Hankla、X Gao、B Shim、AL Gaeta、M Tarazkar、DA Romanov、RJ Levis、JA Gaffney、M Foord、SB Libby、A JaronBecker、A Becker、L Plaja、MM Murnane、HC Kapteyn 和 T Popmintchev，“紫外惊喜：多离子等离子体中高效的软 X 射线高谐波生成，” Science 350（6265）， 1225- 1231 （2015）。 

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12. JL Krause、KJ Schafer 和 KC Kulander，“来自高密度反射体中的组织和离子的高阶谐波产生”，物理审查函 68（24），3535-3538（1992）。dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.68.3535。

13. CG Durfee III、A Rundquist、HC Kapteyn 和 MM Murnane，“非线性频率生成的导波方法和设备”，美国专利号 6，151，155 （2000）。

14. T Popmintchev、D Popmintchev、MM Murnane 和 H Kapteyn，“使用 VUV-UV-VIS 激光器相位匹配生成相干 VUV、EUV 和 X 射线的方法”，美国专利号 61/873，794（许可通知，2015 年）。

15. TV Popmintchev、DV Popmintchev、MM Murnane 和 HC Kapteyn，“使用 VUV-UV-VIS 激光器生成 VUV、EUV 和 Xray 光”（Google Patents，2017 年）。

16. KMLabs，“XUUS{{ Coherent EUV 和软 X 射线源”（2017 年），检索时间：11/12/2017，https://kmlabs.com/product/xuus/。

附录 A：EUV 通量测量方法

为了准确测量 HHG 通量，KMLabs 使用了如图 5 所示的光束线配置。HHG 通量的准确测量存在许多可能的陷阱 - 其中主要目的是阻止所有背景光撞击探测器，无论是在 800 nm 的基本驱动激光波长下，还是在探测器检测范围内，但光谱分辨率超出波长范围的谐波波长下。KMLabs 制定了严格的程序来防止错误测量。在最严格的流程中，使用经过 NIST 校准的光电二极管测量 HHG 光束中的总通量，随后将光谱分散到 CCD 上，以确定每个谐波阶次的通量。

在这组测量值中，CCD 检测器在 KMLabs 与经过 NIST 校准的二极管进行了交叉校准，并使用 CCD 确定了通量测量值。不同光谱区域校准使用的光束线配置略有不同。例如，在图 2 的光谱中，使用表 3 中列出的配置隔离了 30-50 纳米的光谱。

任何薄金属滤光片中都会存在小孔，造成 800 nm 泄漏，为避免这一点，使用了两个滤光片。此外，由于氧化作用会使这些滤光片的通过率随时间而降低，因此采用了排列成一条线三层滤光片。其中任何两个滤光片都足以阻挡带外辐射，从而可以精确测量每个滤光片在相关光谱区域内的总透射率。分散光谱通过 CCD 进行表征，单个光谱峰的通量通过该检测器测得的综合计数进行估算，并与之前使用 NIST 校准二极管测得的通量进行交叉比对。然后，考虑到光束线效率，可以回退光源处的通量。 对于 13.5 nm 光谱测量，光束线参数见表 4。