Coherent Astrella®와 함께 KMLabs XUUS₄™를 사용하여 25~50nm 파장의 일관된 초고속 EUV 생성

소개

레이저의 발명이 최근 수십 년 동안 과학 기술에 혁명을 일으켰던 것처럼, 훨씬 파장이 짧은 탁상용 규모의 일관된 레이저 광원, EUV, 연성 X-선의 최근 개발은 이러한 단파장에서 레이저와 같은 성능을 필요로 하는 과학 기술 응용 분야에 혁신적인 영향을 미칠 것입니다. 일관된 EUV는 고피크 출력의 초고속 레이저로 구동되는 고차 고조파 발생(HHG) 공정을 사용하여 생성됩니다.^[1] HHG 광원의 응용 분야에는 EUV 리소그래피, 분광학, 현미경,^[2] 및 분자,^[3] 자기,^[4,5] 재료,^[6] 및 나노 시스템의 동적 연구를 위한 계측법이 포함됩니다.^[7,8] 응용 분야 요구 사항에 따라 HHG 광원 특성을 조정하여 30meV/0.1nm의 아토초 시간 분해능 또는 에너지/분광 분해능을 얻거나,^[9-11] 최대 12nm의 공간 분해능으로 일관된 이미징을 구현할 수 있습니다.^[2]

HHG 공정에서는 가스의 전계 이온화 과정에서 발생하는 높은 고조파를 이용해 강력한 펨토초 레이저를 가스 매질에 집중시킵니다.^[12] 그러나 HHG 광원을 최적으로 구현하는 것은 단순히 빛을 가스 제트나 셀에 집중시키는 문제가 아닙니다. EUV로의 변환 효율은 여러 파라미터에 따라 달라지며, 수 배의 차이가 날 수 있습니다. 단순히 고조파 발생을 관찰하는 것이 목표였던 초기 실험에서는 이 최적화(위상 매칭)가 중요하지 않았습니다. 그러나 이러한 광원이 더욱 까다로운 실제 응용 분야에 사용됨에 따라 가능한 최고의 플럭스를 달성하는 것이 성공에 점점 더 중요해지고 있습니다. 과거에는 과학자들이 단순히 광원을 구현하는 데 1~3년을 소비하는 경우가 많았습니다. 그럼에도 불구하고 EUV에서의 플럭스 측정은 어렵고 오류가 발생하기 쉬우므로 광원이 최적화되지 않고 전력이 부족하여 원하는 응용 분야에서 성공하지 못할 수 있습니다. HHG 기반 EUV 광원을 성공적으로 구현하려면 포괄적인 접근 방식을 사용하여 플럭스 및 스펙트럼 측정을 단순화하고 EUV 플럭스 사양을 신뢰할 수 있어야 합니다.

KMLabs는 중공 도파관에서 위상 일치 변환을 통해 EUV 생성 효율을 높이는 기술을 개발했으며,^[13-15] 상업용 XUUS₄™ 제품 라인에서 이 기술을 더욱 최적화했습니다.^[16] 주력 HHG "탁상용 X-선 레이저" 시스템의 핵심 요소는 다음 세 가지입니다. (1) 강력한 고평균 출력, 고반복률 펨토초 구동 레이저, (2) 고조파 생성을 위해 최적으로 구현된 차동 펌핑 가스 타겟 지오메트리, (3) 손실을 최소화하고 열 부하를 관리하도록 설계된 EUV 전달 시스템. 이를 통해 응용 분야에 안정적인 고품질의 빔을 출력할 수 있습니다. KMLabs는 수년 동안 Dragon™ 및 Wyvern™ 초고속 레이저 시스템과 완전히 통합되고 지정된 시스템으로 XUUS₄™ 시스템을 공급해 왔지만, XUUS₄™ 및 빔라인 시스템은 적절한 펄스 지속 시간, 빔 품질 및 안정성 사양을 갖춘 Coherent Astrella®와 같은 다른 고품질 초고속 레이저로 구동할 수 있습니다. 

테스트 개요 

테스트에 사용된 구성은 그림 1에 나와 있습니다. 이 구성은 Coherent Astrella®, KMLabs XUUS₄™ 및 KMLabs의 표준 빔라인 구성 중 하나인 모듈화된 EUV 이미징 분광기 빔라인으로 구성됩니다. 여기에서는 테스트 결과를 요약하고, 이 구성을 통해 광범위한 과학적 응용을 가능하게 하는 플럭스 수준에서 최대 약 50eV(약 30nm)의 광자 에너지 범위로 안정적인 EUV 광 출력을 생성할 수 있음을 보여줍니다. 레이저, XUUS₄™, 빔라인을 포함한 전체 시스템은 적당한 크기의 광학 테이블(약 5'x10') 하나만 차지합니다. 

2.1 Coherent Astrella®

Coherent Astrella® 증폭기 레이저 시스템은 산업용 등급의 원박스 초고속 Ti:sapphire 레이저 증폭기로, 높은 신뢰성과 신뢰할 수 있는 성능을 위해 HALT/HASS 기술을 사용하여 개발 및 제작되었습니다. 800nm에서 펄스당 최대 7mJ를 생성할 수 있으며, 1kHz의 반복 속도에서 펄스 폭이 35fs 미만입니다(표 1). Vitara® 발진기, 스트레처, 재생 증폭기, Coherent Revolution® Q-스위칭 Nd:YLF 레이저, 마지막으로 펄스 압축기를 포함한 모든 레이저 구성 요소가 콤팩트한 헤드(26cmx79cmx125cm)에 들어 있습니다. Astrella® 디자인은 신뢰성과 견고한 장기 작동을 위해 광범위한 테스트를 거쳤습니다.

2.2 KMLabs XUUS₄™

KMLabs XUUS₄™는 고도로 설계된 HHG 광원 및 빔라인 시스템으로, 설치 후 하루 안에 일관된 EUV 광을 생성할 수 있습니다. XUUS₄™ TM HHG 광원은 최적의 변환 효율로 EUV를 생성하며, 빔라인 모듈은 최소 손실, 최대 유연성 및 광범위한 사용자 맞춤화를 통해 실험용 빔 전달을 획기적으로 단순화합니다. 이러한 접근 방식은 레이저 과학 및 기술의 흥미롭고 새로운 응용 분야에 대한 진입 장벽을 낮춥니다.

KMLabs의 XUUS₄™ 시스템은 견고한 단일 광기계 플랫폼을 기반으로 구축되었습니다. 약 0.1~6mJ 에너지, 1~100kHz 반복률 펨토초(약 50fs 미만) 레이저 빔을 입력으로 사용하며, XUUS₄™ 구성 및 드라이브 레이저 파라미터에 따라 2~50nm의 파장을 가진 일관된 EUV 또는 연성 X-선 빔을 생성합니다. KMLabs XUUS₄™는 펌프 광을 가스로 채워진 중공 도파관^[13-15]에 집중시켜 레이저의 초점을 긴 길이에 걸쳐 고강도로 유지하면서 레이저 빔의 경로와 가스 흐름이 100% 겹치도록 합니다. XUUS₄™는 이 특허 기술을 구현하기 위해 독점적인 HHG 도파관 카트리지 설계를 통합했습니다. 최적화된 차동 펌핑으로 가스 사용량을 최소화하여 Ne, Kr, Xe와 같은 고가의 HHG 가스도 경제적으로 사용할 수 있습니다. 도파관에서 생성된 EUV는 생성된 빛의 재흡수를 방지하기 위해 효율적인 차동 펌핑을 통해 생성된 진공 경로를 통해 전파됩니다. 가스 제트에 비해 가스 소비량이 훨씬 적고, 차동 펌핑을 사용하면 헬륨을 포함한 모든 가스의 진공 펌프 부하를 최소화하면서 목표 압력을 최적화할 수 있습니다(이 가스는 다른 구성으로는 효과적으로 유지할 수 없는 약 1기압의 높은 목표 압력이 필요함). 다양한 가스는 각기 다른 스펙트럼 영역에 최적화된 HHG 스펙트럼을 생성하며, Xe/Kr은 긴 파장/낮은 광자 에너지에 이상적이고, He는 짧은 파장(즉, 13.5nm)에 가장 적합합니다.

HHG의 변환 효율은 피크 강도(즉, 짧은 펄스, M²가 약 1인 밀착 초점 가능한 빔, 최소 ASE)에 크게 좌우되므로 최적의 빔을 초점에 전달할 때도 주의를 기울여야 합니다. XUUS의 독점적인 레이저 빔 관리 시스템은 장기간 작동 시에도 광원의 위치 및 플럭스 안정성을 유지합니다. 이는 컴퓨터 지원 자동 레이저 빔 정렬 및 포인팅 안정화 시스템 덕분입니다. 또한 편리한 실시간 레이저 빔 파라미터 모니터링 및 로깅 시스템도 포함되어 있습니다. 그 결과 EUV 광원의 포인팅 안정성이 구동 레이저의 포인팅 안정성 성능을 능가하며, 이는 EUV 파장에서의 안정적인 정렬을 위해 중요한 요구 사항입니다. 또한 장단기 안정성이 뛰어나 현재까지 구현된 HHG 광원 중 가장 안정적이고 유용한 광원으로 인정받습니다. 이를 통해 사용자는 광원을 실험 자체가 아닌 진정한 탁상용 "X-선 레이저"로 취급할 수 있습니다.

테스트 결과

KMLabs와 Coherent는 공동의 노력으로 산타클라라에 위치한 Coherent의 시설에서 생산용 Astrella® 레이저와 XUUS₄™을 사용하여 HHG를 측정했습니다. Astrella® 출력의 초기 특성 분석과 입력 빔 크기를 조정하기 위한 망원경 구현 후, 약 하루 동안 XUUS₄™를 설치했습니다.

HHG용으로 결합된 XUUS/Astrella®를 두 가지 파장 영역에서 평가했습니다. a) 아르곤 가스에서 생성된 "근거리 EUV" 스펙트럼으로 스펙트럼이 약 35nm에서 피크가 발생하고, b) 헬륨 가스에서 생성된 "심부 EUV" 스펙트럼으로 스펙트럼이 13.5nm에서 피크가 발생합니다. 사례 a)의 경우 Astrella® 레이저를 사용한 최적의 펄스 에너지는 1.5mJ로 나타났고, 사례 b)의 경우 6mJ로 나타났습니다. 한 가지 중요한 점은 Astrella® 레이저의 전체 출력이 EUV 생성에 필요하지 않으므로 펄스 에너지의 상당 부분을 펌프 프로브 실험을 위한 OPA 펌핑과 같은 다른 용도로 예약할 수 있다는 점입니다.

측정한 주요 EUV 파라미터를 표 2에 요약하였습니다. 플럭스를 정량으로 측정하기 위해 이전에 측정된 처리량을 가진 빔라인 요소와 함께 NIST 추적 가능한 EUV 포토다이오드와 상호 참조된 EUV 민감성 CCD 카메라를 사용했습니다. 빔라인 테스트 구성 및 보정 방법론은 부록 A에 자세히 설명되어 있습니다.

그림 2와 그림 4는 각각 a) 및 b)의 경우에서 얻은 EUV 스펙트럼을, 그림 3은 EUV 빔 출력 및 포인팅 안정성을 보여줍니다. EUV 스펙트럼의 모양은 방출이 밝고 위상이 일치하는 펄스 동안 레이저의 피크 강도, 아르곤 가스에서 더 긴 파장의 재흡수, 기본 및 저차 고조파를 제거하는 데 사용된 알루미늄 필터의 투과 등 여러 가지 요인의 결과물입니다. Ar 가스를 사용하여 기록된 스펙트럼과 그림 2에 표시된 스펙트럼은 홀수 고조파(17~27차)로 구성되며, 23차에서 정점을 찍습니다. 검출기에서 측정된 플럭스는 35nm에서 23차 고조파에 대한 광원의 플럭스인 1.2x10¹¹(+/-20%) 광자/초/조화수에 해당합니다(hν = 35 eV). 검출기에서 측정된 플럭스는 2.1x10⁷ ph/sec로, 이 경우 매우 두꺼운 고손실 알루미늄 박막 필터를 사용하여 빔을 감쇠시켜 검출기 포화를 방지하고 정확한 측정을 보장했습니다.

극자외선 광원을 사용하는 실험을 설정할 때 광원의 플럭스와 실험 결과물인 플럭스 간의 불일치가 매우 클 수 있습니다. 고도로 최적화된 빔라인에서도 광학 손실은 일반적으로 0.1~10% 범위의 처리량에 해당합니다. 정확한 값은 특정 파장의 초점을 다시 맞추거나 선택하는 데 사용되는 광학 장치의 처리량과 가시광선/NIR 광선을 차단하는 데 사용되는 박막 필터의 처리량(모든 파장에 민감한 CCD와 같은 검출기를 사용할 때 필요)에 따라 달라집니다. 실제 실험적 응용 분야의 세부 사항에 따라 빔 전달 시스템의 필요한 처리량이 결정되며, 이러한 세부 사항은 실험 처리량과 타당성을 계산할 때 반드시 고려해야 합니다.

그림 4는 헬륨 가스를 사용하는 고에너지 HHG의 경우 b) 사례에서 얻은 스펙트럼을 보여줍니다. 여기서 스펙트럼은 13.5nm 근처에서 정점에 달하며, 최적화 후 플럭스는 검출기에서 측정된 5.3x10⁴ ph/sec의 플럭스를 기준으로 광원에서 약 1.5x10⁷ 광자/초/조화수로 결정되었습니다. 따라서 Astrella®를 사용하면 HHG에서 13.5nm(92eV)까지 가능합니다. 그러나 이 플럭스는 35nm에서의 플럭스보다 몇 배 낮습니다. 이 작동 모드는 일부 예비 분광학 연구에 유용할 수 있으며, 사용자는 주로 hν가 최대 약 50eV인 HHG에 대해 XUUS₄™ /Astrella® 설정을 사용할 것으로 예상해야 합니다.

요약 및 결론

XUUS₄™ 시스템은 1) 20~30fs 펄스를 생성하는 초고속 레이저 증폭기 시스템 개발, 2) 고조파 발생 과정의 기본 물리학을 탐구하는 연구, 3) 고충실도 EUV 이미징과 같은 가장 까다로운 응용 분야에서 HHG 광을 사용하기 위한 실험적 접근법을 개척한 콜로라도 대학의 Kapteyn/Murnane 그룹이 20년 이상 연구한 결과의 정점에 있는 제품입니다. 위에 요약된 테스트 결과는 Coherent Astrella® 사용자가 KMLabs XUUS₄™와 함께 레이저를 사용할 때 기대할 수 있는 성능에 대한 확실한 근거를 제공합니다.

참고 문헌

1. A Rundquist, CG Durfee, 3rd, Z Chang, C Herne, S Backus, MM Murnane, and HC Kapteyn, "Phasematched generation of coherent soft X-rays," Science 280(5368), 1412-1415 (1998).

2. DF Gardner, M Tanksalvala, ER Shanblatt, X Zhang, BR Galloway, CL Porter, R Karl Jr, C Bevis, DE Adams, HC Kapteyn, MM Murnane, and GF Mancini, "Subwavelength coherent imaging of periodic samples using a 13.5 nm tabletop high-harmonic light source," Nat Photon 11(4), 259-263 (2017). dx.doi.org/10.1038/nphoton.2017.33.

3. E Gagnon, P Ranitovic, A Paul, CL Cocke, MM Murnane, HC Kapteyn, and AS Sandhu, "Soft x-ray driven femtosecond molecular dynamics," Science 317(5843), 1374-1378 (2007). 

4. D Rudolf, C La-O-Vorakiat, M Battiato, R Adam, JM Shaw, E Turgut, P Maldonado, S Mathias, P Grychtol, HT Nembach, TJ Silva, M Aeschlimann, HC Kapteyn, MM Murnane, CM Schneider, and PM Oppeneer, "Ultrafast magnetization enhancement in metallic multilayers driven by superdiffusive spin current," Nature Communications 3, 1037 (2012). dx.doi.org/10.1038/ncomms2029

5. S Mathias, C La-O-Vorakiat, P Grychtol, P Granitzka, E Turgut, JM Shaw, R Adam, HT Nembach, ME Siemens, S Eich, CM Schneider, TJ Silva, M Aeschlimann, MM Murnane, and HC Kapteyn, "Probing the timescale of the exchange interaction in a ferromagnetic alloy," Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 109(13), 4792-4797 (2012). dx.doi.org/10.1073/pnas.1201371109

6. C Chen, ZS Tao, A Carr, P Matyba, T Szilvasi, S Emmerich, M Piecuch, M Keller, D Zusin, S Eich, M Rollinger, WJ Youa, S Mathias, U Thumm, M Mavrikakis, M Aeschlimann, PM Oppeneer, H Kapteyn, and M Murnane, "Distinguishing attosecond electron-electron scattering and screening in transition metals," Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 114(27), E5300-E5307 (2017). dx.doi.org/10.1073/pnas.1706466114

7. KM Hoogeboom-Pot, E Turgut, JN Hernandez-Charpak, JM Shaw, HC Kapteyn, MM Murnane, and D Nardi, "Nondestructive Measurement of the Evolution of Layer-Specific Mechanical Properties in Sub-10 nm Bilayer Films," Nano Letters 16(8), 4773-4778 (2016). dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.6b00606.

8. KM Hoogeboom-Pot, JN Hernandez-Charpak, X Gu, TD Frazer, EH Anderson, W Chao, RW Falcone, R Yang, MM Murnane, HC Kapteyn, and D Nardi, "A new regime of nanoscale thermal transport: Collective diffusion increases dissipation efficiency," Proceedings of the National Academy of Sciences 112, 4846-4851 (2015). dx.doi.org/10.1073/pnas.1503449112.

9. S Eich, A Stange, AV Carr, J Urbancic, T Popmintchev, M Wiesenmayer, K Jansen, A Ruffing, S Jakobs, T Rohwer, S Hellmann, C Chen, P Matyba, L Kipp, K Rossnagel, M Bauer, MM Murnane, HC Kapteyn, S Mathias, and M Aeschlimann, "Time- and angle-resolved photoemission spectroscopy with optimized high-harmonic pulses using frequency-doubled Ti:Sapphire lasers," Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 195, 231-236 (2014). dx.doi.org/10.1016/j.elspec.2014.04.013.

10. D Popmintchev, C Hernandez-Garcia, F Dollar, C Mancuso, JA Perez-Hernandez, M-C Chen, A Hankla, X Gao, B Shim, AL Gaeta, M Tarazkar, DA Romanov, RJ Levis, JA Gaffney, M Foord, SB Libby, A JaronBecker, A Becker, L Plaja, MM Murnane, HC Kapteyn, and T Popmintchev, "Ultraviolet surprise: Efficient soft x-ray high-harmonic generation in multiply ionized plasmas," Science 350(6265), 1225- 1231 (2015). 

11. T Popmintchev, M-C Chen, D Popmintchev, P Arpin, S Brown, S Ališauskas, G Andriukaitis, T Balčiunas, OD Mü cke, A Pugzlys, A Baltuška, B Shim, SE Schrauth, A Gaeta, C Hernández-García, L Plaja, A Becker, A Jaron-Becker, MM Murnane, and HC Kapteyn, "Bright Coherent Ultrahigh Harmonics in the keV X-ray Regime from Mid-Infrared Femtosecond Lasers," Science 336(6086), 1287-1291 (2012). dx.doi.org/10.1126/science.1218497.

12. JL Krause, KJ Schafer, and KC Kulander, "HIGH-ORDER HARMONIC-GENERATION FROM ATOMS AND IONS IN THE HIGH-INTENSITY REGIME," Physical Review Letters 68(24), 3535-3538 (1992). dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.68.3535.

13. CG Durfee III, A Rundquist, HC Kapteyn, and MM Murnane, "Guided wave methods and apparatus for nonlinear frequency generation," US Patent #6,151,155 (2000).

14. T Popmintchev, D Popmintchev, MM Murnane, and H Kapteyn, "Method for phase-matched generation of coherent VUV, EUV, and x-ray light using VUV-UV-VIS lasers," US Patent #61/873,794 (Notice of Allowance, 2015).

15. TV Popmintchev, DV Popmintchev, MM Murnane, and HC Kapteyn, "Generation of VUV, EUV, and Xray Light Using VUV-UV-VIS Lasers," (Google Patents, 2017).

16. KMLabs, "XUUS™ Coherent EUV and Soft X-Ray Source" (2017), retrieved 11/12/2017, https://kmlabs.com/product/xuus/.

부록 A: EUV 플럭스 측정 방법론

HHG 플럭스를 정확하게 측정하기 위해 KMLabs는 그림 5와 같은 빔라인 구성을 사용했습니다. HHG 플럭스를 정확하게 측정하는 데는 여러 가지 함정이 있을 수 있는데, 그중 가장 큰 함정은 기본 구동 레이저 파장인 800nm와 검출기의 감지 범위 내에 있지만 스펙트럼 분해가 가능한 파장 범위 밖에 있는 고조파장 모두에서 모든 배경광이 검출기에 충돌하는 것을 차단하는 것입니다. KMLabs는 잘못된 측정을 방지하는 엄격한 절차를 개발했습니다. 가장 엄격한 프로세스에서는 NIST에서 보정된 광다이오드를 사용하여 HHG 빔의 총 플럭스를 측정하고, 이후 스펙트럼을 CCD에 분산시켜 고조파 차수별 플럭스를 결정합니다.

이 측정 세트에서 CCD 검출기는 KMLabs에서 NIST 캘리브레이션 다이오드를 사용하여 교차 보정되었으며, 플럭스 측정은 CCD를 사용하여 결정되었습니다. 서로 다른 스펙트럼 영역은 약간 다른 빔라인 구성을 사용하여 보정됩니다. 예를 들어, 그림 2의 스펙트럼에서 30~50nm의 스펙트럼은 표 3에 설명된 구성을 사용하여 분리되어 있습니다.

얇은 금속 필터에 필연적으로 존재하는 작은 핀홀을 통한 800nm 누출을 방지하기 위해 두 개의 필터를 사용합니다. 또한 이러한 필터의 처리량은 산화로 인해 시간이 지남에 따라 감소하기 때문에 일련의 세 가지 필터가 일렬로 사용됩니다. 이 중 두 가지만으로도 대역 외 방사선을 차단할 수 있으므로 관심 스펙트럼 영역에 대한 각 필터의 총 전송량을 정확하게 측정할 수 있습니다. 분산 스펙트럼은 이 검출기에서 측정된 통합 카운트에 의해 추정된 단일 스펙트럼 피크의 플럭스를 이전에 NIST 보정 다이오드를 사용하여 측정된 플럭스와 상호 참조하여 CCD로 특성화됩니다. 그런 다음 빔라인 효율을 고려하여 광원의 플럭스를 백아웃할 수 있습니다. 13.5nm 스펙트럼 측정의 경우 빔라인 파라미터는 표 4에 나와 있습니다.