Mehrtägige Verstärkerstabilität ermöglicht 2D-Spektroskopie von oberflächengebundenen Katalysatoren

In ihren Worten

„Um einen vollständigen Satz von Spektren mit unterschiedlichen Verzögerungszeiten – 3DSFG-Daten – zu erhalten, müssen wir manchmal die Daten über 48 Stunden mitteln, was extreme Anforderungen an die Laserstabilität stellt. Während dieser Zeit ist es entscheidend, dass der Verstärkerausgang stabil ist und keine Drifts bei Strahlausrichtung, Strahlqualität, Pulsenergie usw. vorkommen

—Professor Wei Xiong, Universität von Kalifornien, San Diego

Die Herausforderung

Die Wirksamkeit heterogener Katalysatoren wird durch den Einfluss der Oberflächenbindung auf die Reaktivität bestimmt. An Gold gebunden ist Re(diCN-bpy)(CO)3Cl ein CO2-Reduktionskatalysator und somit ein Kandidat für den Einsatz in nachhaltigen Energiesystemen. Mit Hilfe von 2D-spektroskopischen Methoden könnten einige der Details der Oberflächenbindung untersucht werden. Eine Monoschicht erzeugt jedoch nur sehr schwache optische Signale, die von potenziell stärkeren Massen- und Hintergrundsignalen (d.h. Rauschen) getrennt werden müssen.

Erfolgreiche Forschung

Eine Forschungsgruppe um Professor Wei Xiong an der Universität von Kalifornien in San Diego, hat kürzlich den Einsatz von 2DSFG zur Untersuchung dieses Katalysatorsystems untersucht. Sie haben Experimente auf der Grundlage der Summenfrequenzerzeugung (SFG) durchgeführt, einer Technik, die ursprünglich von Xiong als Doktorand im Labor von Martin Zanni entwickelt wurde. 2D-SFG ist ideal für die Untersuchung oberflächengebundener Katalysatoren, da SFG-Schwingungssignale nur an Oberflächen und Phasengrenzflächen erzeugt werden. Der Vergleich mit 2D-Spektren des ungebundenen Katalysators (d. h. in Lösung) sollte also zeigen, wie der Katalysator gebunden ist und wie sich dies auf seine Bindungsstruktur auswirkt. Xiong entschied sich für den Astrella One-Box-Verstärker als Haupt-Ultrafast-Quelle des Labors, weil für diese Studien eine einfache Handhabung und Langzeitstabilität wichtig waren.

Das Ergebnis

Durch die Untersuchung der homogenen und heterogenen Verbreiterung in den verschiedenen 2DSFG-Spektralpeaks konnte die Gruppe die Orientierung der Katalysatormoleküle auf der Goldoberfläche bestimmen. Darüber hinaus ermöglichten ihre 3DSFG-Zeitdaten es ihnen, die schnellere Dephasierungsdynamik der Schwingungsmodi der oberflächengebundenen Moleküle im Vergleich zum freien Katalysator in Lösung zu messen.

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