아우크스부르크 대학교: PLD에서 레이저 표적의 수정 사항의 분석

과제

헬무트 칼 교수는 아우크스부르크 대학교(독일)의 실험 물리학 교수로 나노스케일 기능성 산화물 분야에서 연구팀을 이끌고 있다. 칼 교수는 복합 산화물이 메모리 칩, 연료 전지, 세라믹 축전기와 같은 고급 장치에서 활용 가능한 다양한 자기 특성 및 전기 특성을 나타냈던 것이 자신의 팀이 흥미를 가지게 된 계기였다고 말했다. 

펄스레이저 증착법(PLD)은 고품질 산화물 층을 생성할 수 있으며, 레이저 펄스는 진공 챔버에서 표적의 표면을 증발시키고 방출된 물질은 테이프, 웨이퍼 또는 다른 기판에 증착된다. PLD 프로세스는 기능성 이종 구조에서 복합 산화물 및 다양한 많은 재료 클래스의 화학양론적 증착 및 에피택셜 성장에 적합하다는 것이 이미 입증되어 널리 사용되고 있다. 칼 교수는 PLD가 재료와 증착 조건(예: 배경 산소 압력), 이 두 가지 면에서 매우 신뢰할 수 있고 다양한 면에서 높은 성능을 자랑하는 기술이라고 말했다. 

아우크스부르크 대학교 연구팀에 의해서뿐 아니라 그동안 발표된 수많은 연구에서도 PLD 프로세스의 최종 결과, 즉 증착된 층의 구성 및 물리적 특성에 대한 조사가 이루어졌다. 하지만, 프로세스의 초기 부분, 즉 레이저와 표적 간 절개에 의한 상호 작용에 대한 조사는 많이 이루어지지 않았다. 그리하여 칼 교수와 그의 동료 교수들은 여러 복합 산화물의 단결정이 레이저 펄스에 반복적으로 노출되어 표적하는 방향에 차이가 존재하고 표적에 적중된 플루언스(on-target)가 있을 때 어떻게 제거되는지 조사하여 이 격차를 해결하기로 결정했다. 이를 위해 레이저 플루언스를 변경하면서 크기와 형태를 유지하는 최적화된 PLD 광학 빔 경로가 개발되었다[1].

솔루션

그의 팀은 단결정 (001), (011) 및 (111) 방향성을 갖는 SrTiO3(STO), (102) 방향성을 갖는 LaAlO3(LAO) 및 (001) 방향성을 갖는 Y3Al5O12(YAG) 표적에 대한 펄스 발진 레이저 제거의 효과를 연구하기로 결정했다. 단결정을 선택하는 이유는 PLD에 의한 성장층이 정확한 양이온 화학양론을 나타내며, 다결정 소결체에서 자주 문제가 되는 입자 파편 형성에 덜 취약하고 정확하게 정의된 초기 표면 조건을 제공하기 때문이다.

이들은 이 연구에서 KrF 엑시머 레이저, 구체적으로는 248nm 파장에서 동작하는 Coherent COMPex 205 F를 사용하기로 결정했다. 이는 많은 PLD 연구 및 산업 응용 분야에 선호되어서 널리 사용되는 레이저이기 때문이다. 레이저의 펄스 에너지는 낮은 플루언스부터 높은 플루언스까지의 넓은 영역 절개를 지원하는 750mJ에서 상대적으로 높은 값을 나타낸다. 칼은 "이러한 248nm 엑시머 레이저와 우리 팀의 전용 빔 경로가 다양한 산화물의 PLD에 적합하다는 것이 입증되었으며, 의미 있는 정량적인 연구의 수행에 필요한 빔 균질성과 높은 펄스-대- 펄스 안정성을 제공하여 준다"고 설명했다.

그림 1은 본 연구에서 사용된 광학 배열의 일부를 보여준다. 분석을 위해서 표적에 대한 동일한 빔 조건을 맞추기 위해 유공 전극 렌즈(aperture lens)와 감압 렌즈를 모두 고정된 위치에 유지시키고 조리개에서 레이저 에너지를 연속적으로 조정하기 위해 유전체 감쇠기(all-dielectric attenuator)가 사용되었다. 이를 통해 일정한 레이저 스폿 사이즈에서 1~6J/cm2의 표적 표면의 플루언스가 조정될 수 있다.

결과

이러한 배열을 통해 연구원들은 다양한 플루언스에서 펄스의 다양한 짧은 시퀀스 후에 형태, 산소 손실 및 균열 형성 측면에서 단결정 타겟을 종합적으로 평가하기 시작했다. 표적 표면 형태는 원자력, 주사 전자 현미경, 공초점 레이저 주사 현미경으로 관찰한 것이다. 전자후방산란회절의 분석법 및 에너지 분산 X-선 분광학이 표면 및 원소 조성의 결정학적 변화를 분석하기 위해 사용되었다.

그 연구는 몇 가지 흥미로운 결과를 보여주었다. 예를 들면, 모든 재료에 각 단일 레이저 펄스에 의한 주기적인 용융화 및 재결정화를 통해 형성되어야 하는 수백 nm 두께의 층이 나타난 것이다(그림 2). 대부분의 재료는 열충격만이 중요한 메커니즘이 아님을 보여주는 방식으로 표면에 균열을 나타냈다. 오히려 열팽창으로 인한 기계적 변형도 중요한 역할을 한다. 그리고 일부 물질의 경우 산소 방출로 인한 분해가 또 다른 활성 메커니즘이다.

정리해보자면, 그의 팀은 이러한 새로운 통찰력이 엑시머 레이저 펄스에 기반한 특정 표면 패터닝 응용 분야의 성능의 잠재적 향상을 가져다주는 추가적 즐거움뿐 아니라 PLD에 대해서도 더욱 정확하게 표적을 선택할 수 있게 되는 이점을 제공하기를 기대한다.

참고 문헌

1. F. Jung 등, Surface evolution of crystalline SrTiO3, LaAlO3 and Y3Al5O12 targets during pulsed laser ablation, Applied Physics A Vol. 128, 논문 번호: 750 (2022) https://doi.org/10.1007/s00339-022-05805-5

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